SOFC中Ni-YSZ阳极催化剂上的CH4吸附活化机理研究

【类型】期刊

【作者】苏蕙 吴也凡  

【刊名】陶瓷学报

【关键词】 红外光谱 活化 吸收峰 SOFC

【资助项】国际科技合作　　（编号:2009DFA51210）；江西省科学支撑计划项目　　（编号:2009ZDG05200）

【摘要】分别在600℃、700℃和800℃原位动态下,Ni-YSZ阳极催化剂上吸附CH4的DR FT-IR谱表明,在2937和2860cm-1的吸收峰分别对应于CH3反对称和CH3对称伸缩振动吸收,这是CH4在Ni-YSZ阳极的Ni金属活性位上发生解离脱氢所致,说明CH4可发生解离生成中间物种CHx(x=1～3)。计算结果表明,在CH4分子与金属Ni阳极催化剂的相互作用的四种可能途径中,前三种反应途径可能得到的中间体构型均不能收敛,从而前三种反应途径发生的可能性很小。而优化第四种反应途径时却得到了稳定的中间体构型。这表明,CH4中靠Ni端较近的C-H键已被Ni原子微弱地活化,一个强束缚的原子-分子复合物NiCH4已形成,使得CH4的Td对称性降到C2v的对称性,从而使得红外禁阻的谱带发生分裂并可在实验检测到。本计算结果与实验所发现的事实相一致。

【年份】2011

【期号】第2期

【页码】154-159

【作者单位】景德镇陶瓷学院新能源研究室

【全文挂接】获取全文